Compite por primera vez en el Campeonato Regional de Andalucía en la temporada 1924-25. En junio de 1936 cambia su denominación por la de Cádiz Foot-Ball Club, nombre más representativo de la ciudad.. En la temporada 1943/44, el club hizo su debut en la Tercera División quedando en una meritoria tercera plaza de uno de los tres grupos que se crearon en la categoría por aquel entonces. Tras el descenso de categoría y enmedio de una grave crisis económica, Antonio Alfageme abandona la presidencia y accede al cargo el contrabandista de tabaco Celso Lorenzo Vila. En esta misma temporada, el equipo queda campeón de su grupo de Tercera División pero no consigue el ascenso y continua una temporada más en la categoría. El campeonato y una posterior re estructuración de las categorías nacionales, supone el ascenso y el posterior debut en la Tercera División de España. Ciudad Deportiva del Villarreal es el complejo deportivo donde entrena el primer equipo del Villarreal CF y también las categorías inferiores del club.
En vísperas de la Eurocopa 2016, el Villarreal, junto al F. C. Barcelona, fueron los dos únicos clubs con representación en todas las categorías de la selección española de fútbol (sub-17, sub-19, sub-21 y absoluta). Villarreal, de forma que la actividad administrativa del C.D. Tras el parón que vivió el fútbol español por la guerra civil, el equipo retomó la actividad y en la temporada 1941/42 queda campeón del grupo de la Primera Regional de la Federación Astur-Montañesa. La primera victoria de la temporada no llega hasta el noveno encuentro y el equipo permanece en posiciones de descenso a excepción de cinco jornadas en todo el torneo. Tras quince jornadas y solo tres victorias tenía los mismos puntos que el Athletic Club en plaza de descenso. Tras tres victorias consecutivas, el equipo subió hasta la sexta posición y ya no abandonaría en toda la campaña las plazas de acceso a la Liga Europa.
Villarreal es heredada y continuada por el C.A. Foghetecaz, como germen jurídico del equipo que perdura hasta hoy. En el minuto 37, un tremendo trallazo de Eliseu desde el centro del campo se coló como un obús en la portería del Atlético. La actuación española se terminó debido a una polémica derrota ante la selección italiana por 2-1. En el minuto 25, Dino Baggio marcó el primer gol transalpino, que conseguiría empatar en el minuto 57 del segundo tiempo, Caminero. Los jugadores con dorsales superiores al 25 son, a todos los efectos, jugadores del Villarreal Club de Fútbol «B» y como tales, podrán compaginar partidos con el primer y segundo equipo. 50.000 habitantes, Villarreal se apunta como la número uno en porcentaje de población abonada. Por qué al Villarreal se le llama ‘submarino amarillo’? El equipo argentino incluía a los jugadores del Villarreal Juan Pablo Sorín y Juan Román Riquelme. Por la selección mexicana, el delantero de origen argentino Guillermo Franco fue convocado.
En el Mundial 2006, un jugador del Villarreal fue seleccionado para el equipo nacional de España: el centrocampista de origen brasileño Marcos Senna. En el Mundial 2010 (que representó otro triunfo para España), solo Capdevila mantuvo su lugar en el escuadrón de dos años antes. Disputaría la final en Gdansk contra el Manchester United, final que acabaría ganando en los penaltis por 11-10, siendo el primer título obtenido en 98 años de historia por la entidad amarilla. El 26 de mayo de 2021 alcanzó su primera final de la Europa League, la primera final si no se tienen en cuenta las de la Copa Intertoto. El estadio siempre estuvo ubicado dentro de las instalaciones del complejo deportivo del club, rodeado de las calles Castañares, Santiago de Compostela y Asturias. El juego de ida en el estadio Azteca concluyó con empate a un gol. El empate los mantenía a un punto del séptimo puesto, que seguía ocupando el Sevilla, pero los aupaba a la octava posición, empatados a 34 puntos con la Real Sociedad. Su sede social quedó establecida en la propia Sociedad Vasco-Navarra, y esa misma madrugada se redactaron los estatutos del club.